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Influência de terras raras nas propriedades e atividade catalitica da zeólita Y

by de Araujo, Antonio Souza

Abstract (Summary)
Zeólitas tipo Y contendo terras raras, RE,Ca/NaY (RE = La, Ce, Nd, Eu, Gd), foram preparadas a partir da forma NaY (razão Si/Al = 2,4 ) por trocas iônicas sucessivas com soluções de cloreto de cálcio e cloreto de terras raras, -através de refluxo; e subseqüente filtragem a vácuo, secagem e tratamento térmico sob fluxo de nitrogênio. Após o tratamento térmico, os Íons aquosos trivalentes de terras raras sofrem hidrólise, formando hidroxilas catiônicas do tipo [RE. OH]2+ e prótons H+, tornando-se localizados nas cavidades e canais da zeólita. O próton reage com o oxigênio da rede cristalina, originando centros ácidos muito fortes. O tipo específico de terra rara trocado ionicamente influencia a acidez total, força e distribuição dos sítios ativos na zeólita. As composições químicas das celas unitárias das amostras foram determinadas por espectrometria de emissão atômica por plasma de argônio induzido (ICP-AES). A cristalinidade, após troca iônica e tratamento térmico, foi confirmada por espectroscopia na região do infravermelho (FT-IR) e difração de raios-X. A microssimetria do íon európio na zeólita Eu,Ca/NaY foi investigada por espectroscopia eletrônica de emissão na região do visível, sob excitação de radiação ultravioleta (396 nm). As propriedades ácidas das amostras RE, Ca/NaY foram estudadas por termogravimetria (TG) e calorimetria exploratória diferencial (DSC), usando n-butilamina como molécula sonda. Por TG, foi investigada a acidez total das amostras; enquanto que por DSC, utilizando o modelo cinético de Borchardt & Daniels, foi investigada a força ácida relativa das amostras. A presença dos centros ácidos de Brönsted e Lewis foi determinada por espectroscopia na região do infravermelho (1700-1300 cm-1) , usando piridina como molécula sonda. A atividade catalítica e seletividade das amostras foram avaliadas na reação química modelo de alquilação de benzeno com a olefina linear 1-dodeceno para formação de alquilbenzeno linear. A reação foi estudada na fase líquida, em um microrreator de batelada, à temperatura de 80°C. 0s produtos monoalquilados e os isômeros lineares de 1-dodeceno foram determinados por cromatografia em fase gasosa e espectrometria de massa (GC-MS).
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Bibliographical Information:

Advisor:Lea Barbieri Zinner; Eduardo Falabella Sousa Aguiar; Dilson Cardoso; Remolo Ciola; Martin Schmal; Lea Barbieri Zinner

School:Universidade de São Paulo

School Location:Brazil

Source Type:Master's Thesis

Keywords:catálise catalysis rare earth terras raras zeólita y zeolite

ISBN:

Date of Publication:11/09/1992

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