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Untersuchungen zur Relaxation von Anregungszuständen im Lichtsammelkomplex des Photosystems II höherer Pflanzen sowie im Halbleiter Cadmiumsulfid mittels Vierwellenmischung

by Hillmann, Frank

Abstract (Summary)
Methoden der transienten Vierwellenmischung mit Femtosekunden-Zeitauflösung werden angewendet, um die Phasen- und Energierelaxation optisch selektiv erzeugter Anregungszustände im Lichtsammelkomplex II höherer Pflanzen (LHC II) sowie im Halbleiter Cadmiumsulfid (CdS) bei verschiedenen Temperaturen zu untersuchen. Für den LHC II werden die Ergebnisse der Messungen des zeitaufgelösten und integrierten Zweipuls-Photonenechos mit Resultaten aus Pump-Test-Experimenten verglichen, um unter Einbeziehung von Literaturdaten Rückschlüsse über den Charakter der phasenzerstörenden Prozesse zu ziehen und Zusammenhänge zu Strukturdaten des Komplexes aufzudecken. Die vorliegende Arbeit liefert erstmals einen systematischen Überblick über die totalen Phasenrelaxationszeiten T2 im Bereich der Qy-Bande des LHC II von 640 bis 685 nm bei 5 K. Das bei 5 K beobachtete Photonenechosignal am LHC II zeigt in Abhängigkeit von der Verzögerung der beiden Anregungsimpulse ein multiexponentielles Abklingen, das auf die Überlagerung der Einflüsse mehrerer Relaxationsprozesse zurückgeführt wird. Dabei lassen sich drei charakteristische Bereiche der Phasenrelaxationszeit unterscheiden, die verschiedenen phasenzerstörenden Prozessen zugeordnet werden. Ein Vergleich mit Resultaten aus Pump-Test-Experimenten führt zu der Schlußfolgerung, daß die Phasenrelaxation im LHC II bei 5 K für Wellenlängen £ 675 nm im wesentlichen durch den Energietransfer auf einer sub-ps Zeitskala bestimmt wird. Für Wellenlängen > 675 nm steigt die Phasenrelaxationszeit stark an und wird insbesondere im Bereich der tiefsten Anregungszustände um 680 nm durch reine Phasenzerstörung dominiert. Ab 20 K setzt bei dieser Wellenlänge ein zusätzlicher phasenzerstörender Prozeß ein, der mit steigender Temperatur zu einem mäßigen linearen Anstieg der Phasenrelaxationsrate (T2)-1 führt. Die Ursache ist vermutlich ein Aufwärts-Energietransfer. Im Bereich der Chlorophyll a-Absorption vernichten außerdem (physiologisch irrelevante) Multiexzitoneneffekte die Kohärenz der angeregten Zustände, verursacht durch die hohe Anregungsintensität. Zusammenfassend kann festgestellt werden, daß die Erhaltung der Kohärenz für die Funktionalität des LHC II eine untergeordnete Rolle spielt. Die wesentlichen Prozesse sind der schnelle räumliche Energietransfer und die Energierelaxation auf das Niveau des primären Elektrondonators P680 im Reaktionszentrum. Am Halbleiter CdS wird erstmals ein mittels Zwei-Photonen-Absorption angeregtes Photonenecho beschrieben, das in Abhängigkeit von der Wellenlänge charakteristische Quantenbeats mit einer Periode von 700 bis 800 fs zeigt. Das stark gedämpfte periodische Echosignal tritt sowohl für positive als auch für negative Verzögerungszeiten t der Anregungsimpulse auf, wobei die Abklingzeit für t>0 mit 170±10 fs doppelt so groß ist wie für t<0. Als Quelle dieses Vierwellenmischungssignals kommt ein weitab vom thermischen Gleichgewicht befindliches Hochdichte-Gas aus freien Ladungsträgern, Exzitonen und Biexzitonen in Betracht. Die Quantenbeats können einer Überlagerung der Response von Exzitonen- und Biexzitonenzuständen zugeordnet werden. Dafür sprechen sowohl das Auftreten von Beats für t<0 mit der halben Abklingzeit wie für t>0 als auch die Beat-Periode. Das schnelle Abklingen des Photonenechos kann auf eine Phasenzerstörung zurückgeführt werden, die durch die Energierelaxation der hochenergetischen, hoch angeregten Ladungsträger aufgrund der Wechselwirkung mit Phononen verursacht wird.
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Bibliographical Information:

Advisor:

School:Humboldt-Universität zu Berlin

School Location:Germany

Source Type:Master's Thesis

Keywords:Physik, Astronomie Physik

ISBN:

Date of Publication:11/13/2001

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