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Reforma autotérmica do metano em catalisadores de Ni/CeZrO2/Al2O3 para a produção de hidrogênio

by Escritori, Janaína Centenaro

Abstract (Summary)
Neste trabalho, catalisadores de níquel suportados em CeO2/Al2O3 e CeZrO2/Al2O3 foraminvestigados na reforma autotérmica do metano, visando a produção de hidrogênio. Foramutilizados dois tipos de aluminas de diferentes áreas (Al2O3-D e Al2O3-C), na preparação dasamostras. Assim, foram preparadas duas séries de catalisadores: uma foi suportada em Al2O3-D, e a outra, em Al2O3-C. Foram utilizadas técnicas de caracterização físico-química, comoárea BET, Difração de raios X (DRX), Redução à temperatura programada (RTP-H2),Dessorção de CO2 à temperatura programada (DTP-CO2) e a reação modelo dedesidrogenação de cicloexano para avaliar a dispersão do níquel. As amostras suportadas emAl2O3-C apresentaram maiores áreas BET. Através das análises de DRX, comprovou-se aformação de solução sólida do CeZrO2 e menores tamanhos de partícula de NiO. Osresultados de RTP-CO2 mostraram que a presença dos óxidos de cério e de cério-zircônio,promoveu uma redução conjunta do NiO e do suporte, aumentando a redutibilidade dosrespectivos catalisadores. As análises de DTP-CO2 indicaram a presença de sítios básicos, nãohavendo a formação de sítios redox muito fortes. Os ensaios de DTP-CO2 também mostraramque tanto o suporte, quanto o níquel reduzidos, quimissorvem CO2. Os catalisadoressuportados em Al2O3-C obtiveram melhores dispersões de níquel, que foram obtidas pelareação de desidrogenação do cicloexano. As curvas de ?light-off? mostraram que a reformaautotérmica do metano ocorreu via mecanismo indireto, que consistiu na combustão emtemperaturas mais baixas, com a posterior reforma com CO2 e reforma a vapor emtemperaturas mais elevadas. Os testes catalíticos de longa duração apresentaram, para amaioria das amostras testadas, boa atividade, estabilidade e alta seletividade para hidrogênio.CeO2 e CeZrO2 tiveram um importante papel na estabilidade das amostras, ajudando naregeneração da superfície catalítica, devido as suas propriedades redox. Os catalisadoresobtiveram razões de H2/CO em torno de 2,5, que são satisfatórias para a reação de reformaautotérmica do metano. As amostras suportadas em Al2O3-C apresentaram maiores razões. Ocatalisador Ni/CeZrO2/Al2O3-C exibiu a melhor atividade entre os estudados, e esta melhoratividade está coerente com os resultados de RTP, que apresentou para este catalisador umamaior redutibilidade, além da boa dispersão apresentada para esta amostra.
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Bibliographical Information:

Advisor:Adilson José de Assis; Jose Maria Correa Bueno; Ricardo Reis Soares; Carla Eponina Hori

School:Universidade Federal de Uberlândia

School Location:Brazil

Source Type:Master's Thesis

Keywords:Reforma do metano Hidrogênio ENGENHARIA QUIMICA Processos químicos

ISBN:

Date of Publication:02/23/2007

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