Details

Macrocicles nitrogenats contenint unitats de ferrocè i llurs complexos de Pal·ladi(0). Estudi estructural i aplicacions en catàlisi

by Pla Quintana, Anna

Abstract (Summary)
RESUM La present tesi doctoral sha basat en la caracterització estructural i en lestudi de les propietats catalítiques de nous complexos de palladi(0) amb lligands olefínics contenint unitats de ferrocè. En una primera fase sha desenvolupat la síntesi destructures de tipus (E, E, E)-1,6,11-trisarilsulfonil-1,6,11-triazaciclopentadeca-3,8,13-triè contenint des duna fins a tres unitats de ferrocè i sha estudiat la seva complexació amb palladi(0). Mitjançant estudis electroquímics sha avaluat la seva possible aplicació en el reconeixement molecular electroquímic. Encara que aquest tipus destructures no han resultat vàlides per aquest tipus de processos de reconeixement, lestudi electroquímic ha permès determinar que la presència del grup ferrocenil influeix en les propietats redox del metall complexat. Sha descrit també lobtenció de macrocicles pentaolefínics anàlegs de 25 membres contenint unitats de ferrocè i sha estudiat parallelament la seva complexació amb palladi(0).En una segona part del treball shan avaluat les propietats catalítiques del complex (E, E, E)-6,11-bis[(p-metilfenil)sulfonil]-1-ferrocenilsulfonil-1,6,11-triazaciclopentadeca-3,8,13-trièpalladi(0), en reaccions clàssicament catalitzades per palladi tals com lacoblament creuat de Suzuki o la reacció de Heck, i sha pogut determinar que és un catalitzador actiu en aquest tipus de reaccions, essent a més possible, la seva recuperació i reutilització. En el cas concret de la reacció de Heck shan emprat sals de diazoni com a agents arilants i cal destacar que sha descrit el primer sistema catalític recuperable i reutilitzable per aquest tipus de reaccions. Mitjançant espectrometria de masses amb ionització per electrospray ha estat possible determinar el rol mecanístic del nostre complex de palladi en la reacció de Heck amb sals de diazoni.Finalment, en una tercera part estructural del treball sha estudiat el comportament espectroscòpic dels complexos de palladi(0) anteriorment mencionats, contenint des de tres unitats aríliques iguals fins a tres unitats aríliques diferents. Mitjançant RMN i difracció de raigs-X sha determinat que la complexitat estereoquímica dels complexos deriva dels isòmers que es poden formar mitjançant complexació del metall amb cada una de les cares dels tres dobles enllaços continguts a lestructura.
This document abstract is also available in English.
Bibliographical Information:

Advisor:Roglans Ribas, Anna

School:Universitat de Girona

School Location:Spain

Source Type:Master's Thesis

Keywords:q química

ISBN:

Date of Publication:11/23/2004

© 2009 OpenThesis.org. All Rights Reserved.