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Efeito da temperatura de calcinação em catalisadores de platina a base de óxidos de cério e zircônio mássicos e suportados em alumina nas reações de oxidação parcial e reforma autotérmica do metano

by Mortola, Vanessa Bongalhardo

Abstract (Summary)
A busca crescente por novas fontes energéticas, tendo em vista a escassez do petróleo, torna de grande importância o processo de transformação do gás natural em produtos de maior valor agregado. As reações de oxidação parcial e reforma autotérmica do metano, melhoram a composição do gás de síntese, uma vez que a razão molar dos produtos H2/CO, cerca de 2, torna-o apropriado para a reação de transformação através da síntese de Fischer-Tropsch. Autilização de catalisadores que tenham uma alta atividade, seletividade e estabilidade, mesmo quando submetidos a condições adversas, como altas temperaturas, torna-se indispensável. O presente trabalho tem como objetivo avaliar o comportamento de catalisadores de Pt a base deCeO2 e Ce0,5Zr0,5O2 mássicos e suportados em alumina, utilizados nas reações de oxidação parcial e reforma autotérmica do metano, frente a condições de envelhecimento, temperaturas de 1173 K e 1273 K, e comparar com amostras de catalisadores frescos, calcinados a 1073 K. As amostras mássicas foram preparadas por precipitação e os catalisadores suportados, contendo 11 e 14% de CeO2 e CeZrO2, pela técnica de impregnação seca. A Pt foi colocada nas amostras por meio de impregnação seca. Utilizou-se um teor de 1,5% nos catalisadores mássicos e suportados com 14% dos óxidos a base de cério ou cério-zircônio, para as amostras com 11% dos óxidos a base de cério e cério-zircônio o teor impregnado foi de 1,2%. Os catalisadores contendo ZrO2 apresentaram maiores valores de área específica BET, capacidade de armazenar oxigênio (OSC) e dispersão metálica, mostrando-se mais resistentes ao aumento da temperatura de calcinação. Os perfis de redução à temperatura programada (TPR) mostraram-se de acordo com as análises de OSC, apresentando uma maior redutibilidade dos catalisadores a base do óxido misto. Através dos resultados de difração de raios-X (DRX) pode-se afirmar que provavelmente ocorreu a formação da solução sólida entre os óxidos de cério e zircônio e que as amostras contendo zircônio não tiveram um crescimento significante no tamanho de suas partículas com o aumento da temperatura. Nos testes de oxidação parcial do metano das amostras 1,5%Pt/Ce0,5Zr0,5O2, 1,5%Pt/14%Ce0,5Zr0,5O2/Al2O3, 1,2%Pt/11%CeO2/Al2O3 e 1,2%Pt/11%Ce0,5Zr0,5O2/Al2O3verificou-se que, em geral, as amostras suportadas em alumina foram mais ativas do que as amostras mássicas para todas as temperaturas de calcinação. Alguns catalisadoresapresentaram uma pequena desativação depois de 24 horas de reação e um aumento na produção de CO2, especialmente 1,5%Pt/Ce0,5Zr0,5O2 e 1,5%Pt/14%Ce0,5Zr0,5O2/Al2O3calcinados a temperaturas mais altas. Na reação de reforma autotérmica, os catalisadores de 1,5%Pt/14%Ce0,5Zr0,5O2/Al2O3 apresentaram desempenho superiores quando comparados com as amostras a base de óxido de cério. Isto foi atribuído a melhores propriedades redoxdas amostras contendo zircônio.
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Bibliographical Information:

Advisor:Fabio Bellot Noronha; Fabio Barboza Passos; Adilson José de Assis; Carla Eponina Hori

School:Universidade Federal de Uberlândia

School Location:Brazil

Source Type:Master's Thesis

Keywords:Gás de síntese Reforma do metano Óxidos mistos cériozircônio ENGENHARIA QUIMICA Catalisadores platina Suportes catalisadores Metano - Oxidação

ISBN:

Date of Publication:02/22/2006

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