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Catalisadores de Pd suportados em La2O3-Al2O3 para areforma do metano : influência do La na estrutura superficial,atividade e estabilidade.

by Cassinelli, Wellington Henrique

Abstract (Summary)
Estudou-se a reação de reforma a vapor do metano sobre oscatalisadores de Pd/(x)La2O3-Al2O3 contendo diferentes teores de La. Oscatalisadores Pd(x)La2O3-Al2O3 foram obtidos por impregnação úmida com soluçãoaquosa Pd(NO3)2 e caracterizados por meio da medida de área superficial específicae volume de poros (SBET e Vp), difração de raios X (DRX), redução à temperaturaprogramada (TPR), dispersão metálica, espectroscopia de refletância difusa naregião do UV-Visível (DRS) e espectroscopia de refletância difusa na região doinfravermelho com transformada de Fourier (DRIFTS) do CO adsorvido. Osresultados de SBET e Vp sugerem que o lantânio encontra-se disperso sobre asuperfície da ?-Al2O3 sem bloqueio de poros com a adição de até 12% de La empeso. Para a amostra de Pd/Al2O3, os resultados de TPR e DRIFTS-CO demonstramque o aumento da interação PdO-suporte favorece a formação de Pd0 na superfícieque adsorve preferencialmente o CO linear em relação ao CO na forma bidentada.Os resultados de dispersão do Pd e DRIFTS-CO para os catalisadores Pd/(x)La2O3-Al2O3, sugerem que com o aumento do teor de La tem-se o recobrimento parcial dossítios de Pd por espécies de óxido de lantânio, que resulta em uma mudança naforma de adsorção do CO e uma menor acessibilidade aos sítios de Pd devido aefeitos geométricos causados pelo LaOx sobre a superfície das partículas de Pd0.Os dados de dispersão de Pd e os ensaios de atividade catalítica mostram que como aumento do teor de La até 12% em peso, tem-se um decréscimo da dispersão dePd, acompanhado do aumento da atividade especifica, aumento do TOF edecréscimo da energia de ativação aparente para a reação de reforma a vapor dometano. A maior atividade destes catalisadores com aumento do teor de La deveestar relacionado aos seguintes fatores: i) a formação de uma fração de sítios demaior densidade eletrônica; e ii) a transferência de espécies do tipo O* do suportepara a superfície do Pd, o qual promoveria a remoção de espécies do tipo C*adsorvidos nos sítios de Pd de maior densidade eletrônica, resultando assim emuma maior atividade e acessibilidade aos sítios de Pd pelo metano.
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Bibliographical Information:

Advisor:Clélia Mara de Paula Marques

School:Universidade Federal de São Carlos

School Location:Brazil

Source Type:Master's Thesis

Keywords:Química inorgânica Catálise heterogênea Catalisadores de paládio Reforma a vapor do metano

ISBN:

Date of Publication:09/01/2006

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