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Atomic scale simulations of noble gases behaviour in uranium dioxide / Simulations à l'échelle atomique du comportement des gaz nobles dans le dioxyde d'uranium

by Govers, Kevin K.

Abstract (Summary)
Nuclear fuel performance is highly affected by the behaviour of fission gases, particularly at elevated burnups, where large amounts of gas are produced and can potentially be released. The importance of fission gas release was the motivation for large efforts, both experimentally and theoretically, in order to increase our understanding of the different steps of the process, and to continuously improve our models. Extensions to higher burnups, together with the growing interest in novel types of fuels such as inert matrix fuels envisaged for the transmutation of minor actinides, make that one is still looking for a permanently better modelling, based on a physical understanding and description of all stages of the release mechanism. Computer simulations are nowadays envisaged in order to provide a better description and understanding of atomic-scale processes such as diffusion, but even in order to gain insight on specific processes that are inaccessible by experimental means, such as the fuel behaviour during thermal spikes. In the present work simulation techniques based on empirical potentials have been used, focusing in a first stage on pure uranium dioxide. The behaviour of point defects was at the core of this part, but also the estimation of elastic and melting properties. Then, in a second stage, the study has been extended to the behaviour of helium and xenon. For helium, the diffusion in different domains of stoichiometry was considered. The simulations enabled to determine the diffusion coefficient and the migration mechanism, using both molecular dynamics and static calculation techniques. Xenon behaviour has been investigated with the additional intention to model the behaviour of small intragranular bubbles, particularly their interaction with thermal spikes accompanying the recoil of fission fragments. For that purpose, a simplified description of these events has been proposed, which opens perspectives for further work. / Les performances du combustible nucléaire sont fortement affectées par le comportement des gaz de fission, et ce particulièrement lorsqu’un taux d’épuisement élevé est atteint, puisque d’importantes quantités de gaz sont alors produites et peuvent potentiellement être relâchées. Les enjeux, entre autre économiques, liés au relâchement de gaz de fission ont donné lieu à d’importants efforts, tant sur le plan expérimental que théorique, afin d’accroître notre compréhension des différentes étapes du processus, et d’améliorer sans cesse les mod`eles. Les extensions à des taux d’épuisements encore plus élevés ainsi que l’intérêt croissant pour de nouveaux types de combustible tels que les matrices inertes, envisages en vue de la transmutation des actinides mineures, font qu’à l’heure actuelle, le besoin permanent d’une meilleure modélisation, basée sur une compréhension et une description physique des différentes étapes du processus de relâchement de gaz de fission, est toujours de mise. Les simulations par ordinateur ont ainsi été considérée comme un nouvel angle de recherche sur les processus élémentaires se produisant à l’échelle atomique, à la fois afin d’obtenir une meilleure compréhension de processus tels que la diffusion atomique ; mais aussi afin d’avoir accès à certains processus qui ne sont pas observables par des voies expérimentales, tels que la le comportement du combustible lors de pointes thermiques. Dans ce travail, deux techniques, basées sur l’utilisation de potentiels interatomiques empiriques, ont permis d’étudier le dioxyde d’uranium, dans un premier temps en l’absence d’impuretés. Cette partie était principalement centrée sur le comportement des défauts ponctuels, mais a aussi concerné différentes propriétés élastiques, ainsi que le processus de fusion du composé. Ensuite l’étude a été étendue aux comportements de l’hélium de du xénon. Pour ce qui a trait à l’hélium, la diffusion dans différents domaines de stoechiométrie a été considérée. Les simulations ont permis de déterminer le coefficient de diffusion ainsi que le mécanisme de migration lui-même. Quant au xénon, outre les propriétés de diffusion, l’intention fut de se diriger vers la modélisation des petites bulles intragranulaires, et plus précisément vers leur interaction avec les pointes thermiques, créées lors du recul des fragments de fission. Une description simplifiée de ce processus a été proposée, qui offre de nouvelles perspectives dans ce domaine.
Bibliographical Information:

Advisor:Verwerft, Marc; Van Brutzel, Laurent; Beauwens, Robert; Lemehov, Sergei; Van Uffelen, Paul; Baye, Daniel; Dubus, Alain; Labeau, Pierre-Etienne; Hou, Marc

School:Université libre de Bruxelles

School Location:Belgium

Source Type:Master's Thesis

Keywords:pointe thermique potentiel interatomique thermal spike dynamique moléculaire interatomic potential molecular dynamics

ISBN:

Date of Publication:06/27/2008

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